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乐鱼足球:余睽教授团队在Angew. Chem.发表量子点成核前团簇的形成机制和演化规律

发布日期:2023年09月20日     编辑:     点击数:

近日,国家生物医学材料工程研究中心/原子与分子物理所余睽教授团队,在化学领域权威期刊Angew. Chem. Int. Ed,发表关于碲化镉(CdTe)量子点(QD)成核前,团簇形成与演化的研究工作,题目为“Thermally-Induced Isomerization of Prenucleation Clusters During the Prenucleation Stage of CdTe Quantum Dots”。乐鱼足球是论文完成单位,国家生物医学材料工程研究中心硕士王亭惠与博士王喆为论文共同第一作者,余睽教授和栾超然博士为论文共同通讯作者。

溶质在溶液中成核生长为固体,其成核前阶段的机理研究是一个长期挑战。在胶体半导体QD领域,QD成核前的化学是“0到1”的基础科学问题。团队专注于挑战这一基础科学问题,发现在QD成核前有团簇的生成,并深入探索了其形成机制和演化规律。这一原创性的基础研究成果,推进了团簇的精准构筑,为QD的材料合成奠定了新的科学基础。

团队提出,胶体半导体QD的成核生长遵循非经典多步成核路径模型,II-VI金属(M)和硫族(E)前驱体化合物在成核前,通过自组装和M-E共价成键在胶束中的生成,形成在原子空间排布相对无序的团簇。该团簇在一定条件下会异构化为有序的幻数团簇(magic-sizecluster, MSC)。该无序团簇是MSC的前驱化合物(precursorcompound, PC),PC和MSC互为同分异构体,具有相同的无机核组成与不同的结构。在紫外-可见吸收光谱中,PC相对光学透明,MSC具有特征吸收信号。PC的能量稍高,反应活性较大,通常是PC而不是MSC发生反应。因此,MSC-a到MSC-b的转变,大都是通过MSC-a到PC-a,到PC-b,到MSC-b的过程,吸收光谱表现为不连续的移动(如红移)。

有序MSC是无序团簇PC的异构化产物,这是一个颠覆性(disruptive)概念。研究团队进一步颠覆性地提出,在合成CdTe QD反应成核前的阶段(< 100°C),PC会异构化。当25、45或80°C的样品分散在室温环己烷(CH)和辛胺(OTA)的混合溶液中,紫外-可见吸收光谱有MSC-371、MSC-417和MSC-448的特征吸收信号(图1)。PC-371在25°C时形成,在45°C异构为PC-417,在80°C异构为PC-448。

图1:CdTe QD成核前团簇的形成与异构化。当反应温度从25 °C升至 80°C, PC-371形成并逐步异构化为PC-417与PC-448。相应的样品分散在室温CH和OTA混合溶剂中,紫外-可见吸收仪监测到MSC-371、MSC-417和MSC-448。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202310234

新闻来源:https://www.scu.edu.cn/info/1207/26034.htm


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